超越现有纪录！麦立强教授团队及其合作者再登《自然》

来源：武汉理工大学　2023-05-10 23:11:47

5月3日，材料科学与工程学院麦立强教授团队及其合作者最新研究成果“限制二碳吸附基团构象完成一氧化碳向乙酸盐电还原”（Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction）在《自然》（Nature）发表。麦立强教授、华中科技大学庞元杰教授和多伦多大学E. H. Sargent教授为论文通讯作者，武汉理工大学博士后张维为论文共同作者。

(资料图)

实现“碳达峰”和“碳中和”不仅是我国可持续发展和高质量发展的内在要求，也是推动构建人类命运共同体的必然选择。利用低品阶的可再生电能，通过二氧化碳催化电解手段，将二氧化碳转化为高附加值的碳基燃料或化学品，对可再生能源的转换与存储以及缓解气候变化都至关重要，具有极其重要的战略意义。

麦立强教授一直致力于新型能源存储系统的研究，在本工作中，麦立强教授联合华中科技大学庞元杰教授和多伦多大学E. H. Sargent教授报道了一种新型稀释合金催化剂，可在高压强反应条件下，利用电能将一氧化碳高效还原为乙酸。反应最高选择性（法拉第效率）达91%，已和二氧化碳至一氧化碳的电还原选择性相仿，实现了可再生能源的转化与存储，能量转化效率达34%，为现有纪录的2倍左右，长时运行可达820小时（保持率为80%），大大超越现有纪录。

铜基催化剂是在二氧化碳电催化还原反应中效率最高的催化剂之一。铜基催化剂能够高效催化碳-碳偶联步骤，但每种多碳产物的选择性都不高。本研究设计了铜-银稀释合金催化剂，使铜以原子级分散在银基底中，其中铜位点只有2-4个原子。这迫使碳基团进入“单齿型”吸附状态，将反应高效导入乙酸生成路径。但是，小的铜位点可能无法高效完成碳-碳偶联步骤，需要更高的反应物分子覆盖度。因此研究设计了高压强三相界面反应装置，可在高气压条件下保持气-液两相平衡，从而稳定地反应，解决了催化剂表面反应物分子覆盖度的需求。该研究使用先进原位拉曼光谱技术证明CO还原过程中的一个关键中间体是C=C=O或(OH)C=COH构型，为后续设计更高效的催化剂提供理论基础。经济技术可行性分析表明，该技术在未来的应用前景广阔。

本文的理论计算，表明铜-银稀释合金催化剂表面更利于单齿型吸附的*C=C=O二碳基团的生成，以及其需要更高的CO表面覆盖度以保证碳-碳偶联的高效发生。

铜-银稀释合金催化剂的透射电镜表征，其中只观察到银的晶格，表明铜元素在其中以原子级团簇进行分散。

铜-银稀释合金催化剂的同步辐射原位表征，进一步探索了铜元素在稀释合金中的分散状态：铜团簇的大小大约在2-4个原子之间。

铜-银稀释合金催化剂在高压反应装置中取得的性能：在10个大气压工况的流式反应池中，乙酸电合成选择性可达91%；在10个大气压工况的膜电极组件反应池中，乙酸电合成选择性可达85%并可长时运行820小时（保持率为80%）。

本工作实现了一种可持续的工艺，能够利用低品阶清洁电能将二氧化碳经一氧化碳两步转化为乙酸，实现了乙酸的零碳绿色生产，并在此过程中达到了高选择性和高能量转化效率。重要的是，本工作证实了二氧化碳电还原技术在分布式清洁能源存储方面的应用潜力，及使用二氧化碳电催化转化技术进行碳基化学品绿色合成的可行性，将为“双碳目标”的达成贡献一份力量。

麦立强，武汉理工大学首席教授、博导、材料科学与工程学院院长，研究方向为纳米能源转换与存储材料与器件，提出了电子/离子双连续输运猜想，首创了单根纳米线器件电子/离子输运原位表征的普适新模型，提出了调控电化学反应动力学的电子/离子双连续输运理论，突破了电子/离子双连续输运储能材料与器件的批量化制备技术，实现了电子/离子双连续结构材料与器件成果的转化与应用。以第一或通讯作者在Nature（2篇），Nature及Cell子刊（20篇）等发表SCI论文500余篇，合作发表Nature 1篇，Science 1篇，Nature、Science及Cell子刊 6篇，SCI他引5万余次，授权发明专利145项（转让/许可28项），出版专著1部，受邀在美国材料学会年会等重要会议上做大会、主旨报告32次。主持国家重大科研仪器专项等国家级项目30余项。

以第一完成人获国家自然科学二等奖、何梁何利基金科学与技术创新奖、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖（每年仅2人）、教育部/湖北省自然科学一等奖（3项）、中国材料研究学会技术发明一等奖、湖北省教学成果特等奖，2019年至今连续入选全球高被引科学家，2022年“全球学者学术影响力”排名中国第53位。

任国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域指南编制专家，Journal of Energy Storage副主编，Advanced Materials等8本国际知名期刊编委。策划发起的“战疫科普高端论坛”“大师讲材料论坛”受众人数达80万人次，被多家国家主流媒体报道。

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